Journal de Chimie Physique et de Physico-Chimie Biologique

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DOI: 10.1051/jcp:1999225

J. Chim. Phys. Vol. 96, N°9/10 p. 1494-1505

Molecular diffusion in disordered interfacial media as probed by pulsed field gradients and nuclear magnetic relaxation dispersion

P. Levitz¹, J.-P. Korb² and R.G. Bryant³

¹ Centre de Recherche sur la Matière Divisée, CNRS, 1b rue de la Ferollerie, 45071 Orléans Cedex 02, France
² Laboratoire de Physique de la Matière Condensée, UMR 7643 du CNRS, École Polytechnique, 91128 Palaiseau, France
³ Department of Chemistry, University of Virginia, Charlottesville, VA 22901, U.S.A.

Abstract
We address the question of probing the fluid dynamics in disordered interfacial media by Pulsed field gradient (PFG) and Magnetic relaxation dispersion (MRD) techniques. We show that the PFG method is useful to separate the effects of morphology from the connectivity in disordered macroporous media. We propose simulations of molecular dynamics and spectral density functions, J( $\omega$ ), in a reconstructed mesoporous medium for different limiting conditions at the pore surface. An algebraic form is found for J( $\omega$ ) in presence of a surface diffusion and a local exploration of the pore network. A logarithmic form of J( $\omega$ ) is found in presence of a pure surface diffusion. We present magnetic relaxation dispersion experiments (MRD) for water and acetone in calibrated mesoporous media to support the main results of our simulations and theories.

Résumé
Nous présentons les avantages respectifs des méthodes de gradients de champs pulsés (PFG) et de relaxation magnétique nucléaire en champs cyclés (MRD) pour sonder la dynamique moléculaire dans les milieux interfaciaux désordonnés. La méthode PFG est utile pour séparer la morphologie et la connectivité dans des milieux macroporeux. Des simulations de diffusion moléculaire et de densité spectrale J( $\omega$ ) en milieux mésoporeux sont présentées dans différentes conditions limites aux interfaces des pores. Nous trouvons une forme de dispersion algébrique de J( $\omega$ ) pour une diffusion de surface assistée d'une exploration locale du réseau de pores et une forme logarithmique dans le cas d'une simple diffusion de surface. Les résultats expérimentaux de la méthode MRD pour de l'eau et de l'acétone dans des milieux mésoporeux calibrés supportent les résultats principaux de nos simulations et théories.

Key words: Diffusion, porous media, pulsed field gradients, field cycling, simulation
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