Electron hydration: comparing non-adiabatic quantum simulation results to ultrafast laser photolysis data

Department of Physical Chemistry, Eötvös University Budapest, POB 32, 1518 Budapest 112, Hungary.

Abstract

Recent experimental data suggest that hydration of laser-induced electrons in pure water might proceed via bound-to-bound electron transfer mechanism, instead of intermediate "quasi-free" electrons, depending on the energy delivered by the exciting photons to water molecules. Here we try to find out if accessible experimental data could be interpreted in terms of the quasi-free electron hydration mechanism found in non adiabatic quantum-simulations. Our results support the possibility of the mechanism based on thermalization and subsequent branching localization in the process of electron hydration.

Résumé

A la suite d'expériences récentes, on a suggéré que les électrons hydratés générés par laser dans l'eau pure pourraient être produits par la voie d'un mécanisme de transfert d'électron entre deux états liés plutôt que par l'intermédiaire d'électrons "quasi libres", dépendamment de l'énergie excitatrice des photons incidents. Nous tentons ici de découvrir si les données expérimentales disponibles peuvent être interprétées au moyen du mécanisme d'hydratation d'électrons quasi libres tel que postulé lors des simulations quantiques non adiabatiques. Nos résultats appuient l'hypothèse d'un mécanisme basé sur une thermalisation suivie d'une localisation avec branchement pour l'hydratation de l'électron.