Correlation of optical activity and nonlinear polarizability

¹ Physik-Department der Technischen Hochschule, Muenchen, Allemagne and Bell Telephone Laboratories, Murray Hill, N. J., USA.
² Bell Telephone Laboratories, Murray Hill, N. J., USA.

Abstract

This paper describes recent experiments in which optical sum frequency generation has been observed in liquids. The mechanism of coherent optical sum frequency generation in systems of randomly oriented molecules is closely related to that of optical activity, and the symmetry selection rules for the two processes are the same. The effect is observed experimentally in d- and l-optical isomers, for example, but vanishes in a racemic mixture. Details of the measurement of the nonlinear polarizability of optically active liquids are presented. The mechanism of sum frequency generation is explained in terms of the one-electron and the coupled-oscillator models of optical activity, and it is proposed that the ratio of the nonlinear polarizability to the optical rotatory power provides information in assessing the relative role of the two models.

Résumé

L’article décrit des expériences récentes dans lesquelles la génération des fréquences sommaires optiques fut observée dans des liquides. Le mécanisme de la génération des fréquences sommaires optiques cohérentes dans des systèmes de molécules orientées au hasard est lié étroitement à celui de l’activité optique et les règles de sélection de symétrie sont les mêmes pour les deux procès. L’effet est observé par exemple, expérimentalement dans des isomères optiques d et l mais disparaît dans un mélange racémique. Les détails du mesurage de la polarisabilité non-linéaire des liquides active optique sont présentés. Le mécanisme de la génération des fréquences sommaire est expliqué en termes des modèles de l’activité optique à un électron et de l’oscillateur joint. La proposition est faite que le quotient de la polarisabilité non-linéaire au pouvoir rotatoire optique donne des informations sur la valeur relative des deux modèles.