Étude de l’adsorption intervenant sur le carbone à très hautes températures en présence de vapeur d’eau

Laboratoires de catalyse et cinétique hétérogènes, Université de Nancy I, Case officielle n° 140, 54037 Nancy Cedex., France.

Résumé

En réagissant avec le carbone, la vapeur d’eau abandonne à sa surface de l’hydrogène qui s’y maintient durablement jusqu’à des températures élevées. L’étude de cette adsorption, et plus particulièrement la mise en évidence des effets cinétiques qui lui sont dus dans la réaction G + H₂O à hautes températures, est compliquée à l’extrême par le fait qu’elle intervient sur une fraction de la surface totale, la surface réactive, qui elle-même varie avec la pression de vapeur d’eau et la température de l’échantillon ; il n’est alors pas possible d’apprécier correctement l’importance du degré de recouvrement de la surface sans simultanément contrôler l’évolution de l’état de surface de l’échantillon de carbone. C’est donc à faire la part de chacun de ces deux phénomènes étroitement imbriqués qu’est consacré l’essentiel de ce travail. Cette analyse fine intéresse un large domaine de température (900-2 000 °C) et de pression (10^-5-10^-1 mmHg). Les résultats auxquels on aboutit rejoignent les conclusions d’une étude préalable où l’adsorption est appréciée à partir de l’effet inhibiteur qu’elle exerce sur la réaction C + O₂.

Abstract

When water vapor reacts with carbon, hydrogen remains chemisorbed on the carbon surface up to high temperatures. Investigations of the effects of this adsorption upon the kinetics of the C + H₂O reaction at high temperature are considerably complicated because it occurs on a small fraction of the total surface, the reactive surface, which is itself strongly dependent upon temperature sample and with vapor pressure. Thus, one cannot estimate correctly how the coverage of reactive surface changes with temperature and pressure, without knowing simultaneously the extent of reactive surface. Consequently the main purpose of this work is to dissociate these two intricate surface phenomena. The experiments cover a large range of temperature (900-2 000 °C) and pressure (10^-5-10^-1 mmHg). Results are in agreement with the conclusions of a preliminary investigation in which adsorption is estimated from the inhibiting effect of water vapor in the C + O₂ reaction.