Fractionnement des isotopes du carbone et de l'oxygène, obtenu par physisorption du monoxyde de carbone

Département de Génie Isotopique, Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay, 91190 Gif-sur-Yvette Cedex.

Résumé

Les données thermodynamiques et cinétiques relatives au fractionnement isotopique du carbone (et de l'oxygène), lors de la physisorption de CO, ont été établies en fonction de la température et vis-à-vis de tamis moléculaire.

Le carbone 13 et l'oxygène 18 se concentrent en phase adsorbée. Le facteur de séparation isotopique α_i est défini par le rapport :

[math]

Pour le carbone 13, α_i suit, en fonction de la température absolue T, la loi: Ln α_i = — [math] + 18,4.10^{— 4}, correspondant par exemple à 0,991 pour — 78 °C et à 0,994 pour 0 °C. Ces valeurs de α_i sont plus proches de l'unité que certaines publiées précédemment.

La hauteur équivalente à un plateau théorique, pour des colonnes remplies de tamis moléculaire 5A, donnée dont aucune valeur n'a été publiée, est voisine de 2,5 mm à — 78 °C et pour un débit spécifique de CO de 9 mmoles, min^{— 1} .cm^{— 2}.

L'ensemble des résultats isotopiques complétés par les données de physisorption, outre l'intérêt fondamental qu'il présente, permet le dimensionnement d'une installation de séparation de carbone 13, fondée sur une chromatographie de déplacement de bande de CO sur des colonnes de tamis moléculaire.

Abstract

Thermodynamic and kinetic data for the isotopic carbon and oxygen effects observed when CO is physisorbed on Molecular Sieve, were established as a function of temperature.

¹³C and ¹⁸O are both concentrated in the adsorbed phase. For ¹³C, the data fit the relation: Ln α_I = — [math] + 18,4 x 10^{— 4} where the isotopic separation factor α_i; is defined by:

[math]

This corresponds to [math] = 0.991 at — 78 °C and 0.994 at 0 °C.

For 5A Molecular Sieve, the equivalent theoretical plate height is 2.5 mm at — 78 °C for a specific flow rate of CO of 9 millimoles.min^{— 1}.cm^{— 2}. The combined isotopic and adsorption data were employed in designing a ¹³C separation installation using CO and based on the chromatographic band displacement technique.