Dissociation d’UF₆ par un rayonnement UV en présence d’une excitation vibrationnelle

Département de Physico-Chimie, Section de Photochimie Appliquée Centre d’Etudes Nucléaires de Saclay, 91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France.

Résumé

Dans le but d’optimiser la séparation des isotopes de l’uranium par photodissociation de la molécule UF₆, nous avons mesuré les sections efficaces IR et UV lorsque la molécule est soumise simultanément aux rayonnements de deux lasers, infrarouge et ultraviolet. Le laser infrarouge utilise un oscillateur paramétrique à niobate de lithium pompé par un laser YAG : Nd³⁺. La source UV est basée sur un laser à colorant pompé par un laser YAG : Nd³⁺ et sur différents schémas de doublage et mélange de fréquences. Ces mesures ont été effectuées à deux températures, 293 K et 105 K, dans un gaz en détente adiabatique, et à diverses fluences et longueurs d’onde de deux lasers. A froid, le spectre d’absorption infrarouge dépend de la fluence ϕ_IR. La section efficace au maximum d’absorption varie comme [math]. L’excitation vibrationnelle modifie la section efficace UV d’une façon comparable à ce que ferait une élévation de température. Ce schéma d’irradiation conduit à une sélectivité de séparation ²³⁵U/²³⁸U proche de 2.

Abstract

Before application of laser photodissociation of UF₆ to the separation of uranium isotopes becomes practical, isotopic selectivity should be optimized. We present here results on the cross sections involved in the irradiation of UF₆ simultaneously with infrared and ultraviolet lasers, as a function of wavelengths, fluence and temperature (at 293 K and 105 K, in an adiabatic expansion).

The experiment uses a Nd³⁺YAG pumped lithium niobate optical parametric oscillator as a tunable 16 μ light source. Energies of the order of 1 mJ can be obtained with linewidths smaller than 0.1 cm^–1.

The UV source used is based on Nd³⁺ YAG pumped dye laser and various frequency mixing schemes.

At low temperature the frequency variation of the absorbed infrared energy per molecule depends markedly on the IR fluence ϕ_IR, with a maximum value varying as [math] and a frequency extension far beyond the low level absorption spectrum. The absorbed vibrational energy leads to a change in the UV cross section comparable with the effect of a rise in temperature. Using this a model is put forward to express the isotopic selectivity ²³⁵U/²³⁸U as a function of UV wavelength and IR irradiation conditions.

Experimental results agree with this model, and yield to maximum selectivity close to two.