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J. Chim. Phys.
Volume 80, 1983
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Page(s) | 331 - 337 | |
DOI | https://doi.org/10.1051/jcp/1983800331 | |
Published online | 29 May 2017 |
Dissociation d’UF6 par un rayonnement UV en présence d’une excitation vibrationnelle
Département de Physico-Chimie, Section de Photochimie Appliquée Centre d’Etudes Nucléaires de Saclay, 91191 Gif-sur-Yvette Cedex, France.
Dans le but d’optimiser la séparation des isotopes de l’uranium par photodissociation de la molécule UF6, nous avons mesuré les sections efficaces IR et UV lorsque la molécule est soumise simultanément aux rayonnements de deux lasers, infrarouge et ultraviolet. Le laser infrarouge utilise un oscillateur paramétrique à niobate de lithium pompé par un laser YAG : Nd3+. La source UV est basée sur un laser à colorant pompé par un laser YAG : Nd3+ et sur différents schémas de doublage et mélange de fréquences. Ces mesures ont été effectuées à deux températures, 293 K et 105 K, dans un gaz en détente adiabatique, et à diverses fluences et longueurs d’onde de deux lasers. A froid, le spectre d’absorption infrarouge dépend de la fluence ϕIR. La section efficace au maximum d’absorption varie comme [math]. L’excitation vibrationnelle modifie la section efficace UV d’une façon comparable à ce que ferait une élévation de température. Ce schéma d’irradiation conduit à une sélectivité de séparation 235U/238U proche de 2.
Abstract
Before application of laser photodissociation of UF6 to the separation of uranium isotopes becomes practical, isotopic selectivity should be optimized. We present here results on the cross sections involved in the irradiation of UF6 simultaneously with infrared and ultraviolet lasers, as a function of wavelengths, fluence and temperature (at 293 K and 105 K, in an adiabatic expansion).
The experiment uses a Nd3+YAG pumped lithium niobate optical parametric oscillator as a tunable 16 μ light source. Energies of the order of 1 mJ can be obtained with linewidths smaller than 0.1 cm–1.
The UV source used is based on Nd3+ YAG pumped dye laser and various frequency mixing schemes.
At low temperature the frequency variation of the absorbed infrared energy per molecule depends markedly on the IR fluence ϕIR, with a maximum value varying as [math] and a frequency extension far beyond the low level absorption spectrum. The absorbed vibrational energy leads to a change in the UV cross section comparable with the effect of a rise in temperature. Using this a model is put forward to express the isotopic selectivity 235U/238U as a function of UV wavelength and IR irradiation conditions.
Experimental results agree with this model, and yield to maximum selectivity close to two.
© Paris : Société de Chimie Physique, 1983