Sound propagation and vibrational relaxation in molecular crystals

Département de Recherches Physiques, C.N.R.S., L.A 71, Université Pierre et Marie Curie, Tour 22, 4 Place Jussieu, 75230 Paris Cedex 05, France.

Abstract

The connection between sound wave propagation and vibrational relaxation in molecular crystals is discussed within the excitation collision operator formalism. An extra-attenuation in molecular crystals with regard to usual dielectric crystals is shown to result from the possible existence of collision quasi-invariants in the vibron gas. It is proposed that some properties of vibrational spectrum in molecular crystals may lead to a quasi-conservation law of the whole vibron number. A usable expression of the attenuation resulting from such a quasi-invariant is derived and confronted with experimental results. Finally, the ultrasonic relaxation times are discussed and their relation with vibron depopulation times is analysed.

Résumé

La relation entre propagation du son et propriétés de relaxation vibrationnelle des cristaux moléculaires est présentée à l'aide d'un formalisme utilisant l'opérateur de collision des excitations. On montre que par rapport aux cristaux diélectriques ne possédant pas d'entité polyatomique un terme d'atténuation supplémentaire peut apparaître dans les cristaux moléculaires lié à l'existence éventuelle de quasi-invariants de collision au sein du gaz de vibrons. On propose que certaines caractéristiques du spectre vibrationnel des cristaux moléculaires puissent effectivement conduire à une loi de quasi-conservation du nombre total de vibrons du cristal. Une expression de l'atténuation résultant d'un tel invariant est obtenue en fonction de paramètres thermodynamiques aisément accessibles et comparée à des résultats expérimentaux. Dans une dernière partie les temps de relaxation issus des expériences ultrasonores sont discutés et leur relation avec les temps de dépopulation de vibron est analysée.