Adsorption d'hydrocarbures insaturés (C₆H₆, C₂H₂, C₂H₄) sur Pd(100) à différentes températures

Institut de Recherches sur la Catalyse - C.N.R.S., 2, avenue Albert Einstein, 69626 Villeurbanne Cedex, France.

Résumé

L’adsorption d'hydrocarbures insaturés (C₆H₆, C₂H₂, C₂H₄) a été étudiée sur Pd(100) par spectrométrie vibrationnelle de perte d’énergie d’électrons (vibr. EELS). Les résultats sont comparés à ceux obtenus sur monocristaux de Pt et Ni, et sur Pd(111). Les complexes formés à basse température, correspondant à l’adsorption associative, présentent des caractéristiques vibrationnelles voisines de celles observées sur Ni, Pt et sur la face plus dense Pd(111). L’énergie de vibration vcc", qui traduit l'activation et(ou) la distorsion de la molécule en phase adsorbée, varie cependant d’un métal à l’autre et dépend de l’orientation cristalline du Pd. L'évolution thermique de ces espèces adsorbées dépend également de l'orientation cristalline et de la nature du métal. Certains résultats pourraient être reliés aux différences de comportement du Pd, du Pt et du Ni vis-à-vis des réactions d'hydrogénation du benzène et des acétyléniques; ils permettent de plus d’attendre des effets de structure sur le Pd dans les réactions d’hydrogénation sélective des acétyléniques

Abstract

The adsorption of unsaturated hydrocarbons (C₆H₆, C₂H₂, C₂H₄) on Pd(100) has been studied by vibrational electron energy loss spectroscopy (EELS). Comparison is made with results obtained on Pd(111) and on Pt and Ni single crystals. Associative adsorption takes place at low temperature. Vibrational features of the chemisorbed complexes on Pd(100) have great similarities to those observed on Ni, Pt and on the close packed Pd(111). However, the energy of the Vcc stretching mode which is related to the activation of the adsorbed molecule depends on the nature of the considered metal and on the surface orientation for Pd. The thermal evolution of these adsorbed species again varies with the Pd face and with the metal. The specific behaviour of Pd with respect to Ni and Pt for the hydrogenation of benzene and of alkynes could be related to some observed differences in the chemisorbed state of these hydrocarbons; structural influence are expected on Pd for the selective hydrogenation of alkynes.