Fabrication of fullerenes in benzene/oxygen/argon-and benzene/acetylene/oxygen/argon flames

Institute tor Studies in Interface Sciences, Facultés Universitaires Notre-Dame de la Paix, rue de Bruxelles, 61, B-5000 Namur, Belgium.

Abstract

The synthesis of fullerenes in benzene/oxygen flames has been described in the literature. A combustion chamber equipped with a burner of an effective diameter of 100 mm has been constructed in order to burn flat premixed hydrocarbon/oxygen flames at low pressure. In this work 21 benzene/oxygen/argon and 3 benzene/acetylene/oxygen/argon flames have been studied varying the atomic C/O ratio, the percentage of argon, the velocity of the initial fresh gas mixture, the pressure and the acetylene fraction of the combustible. The fullerene content of the soot has been analyzed quantitatively by means of HPLC chromatography. Mass spectrometric measurements showed the possible presence of heavier fullerenes up to more than C₁₅₀ (C₆₀ + C₇₀) formation rates up to 588 mg h¹ have been observed while the maximum (C₆₀ + C₇₀) percentage in the soot reached 6.1 %. The C60/C70 ratio varied as a function of the atomic C/O ratio. The predominance of fullerene formation by coagulation compared to direct formation by multiple addition of acetylene has been suggested.

Résumé

La synthèse de fullerènes dans les flammes benzène/oxygène a été décrite dans la littérature. Une chambre de combustion équipée d’un brûleur d’un diamètre efficace de 100 mm a été construite afin de brûler des flammes plates prémélangées d'hydrocarbures/oxygène à basse pression. Dans le cadre de ce travail 21 flammes benzène/oxygène/argon et 3 flammes benzène/acétylène/oxygène/argon ont été étudiées en variant le rapport atomique C/O. le pourcentage en argon, la vitesse du mélange initial des gaz frais, la pression, et la fraction d’acétylène dans le combustible. Les pourcentages en fullerènes dans la suie ont été analysés quantitativement à l’aide de la chromatographie HPLC. Des mesures par spectrométrie de masse ont montré la présence éventuelle de fullerènes plus lourds contenant jusqu'à plus de 150 atomes de carbone. Des vitesses de formation de (C₆₀ + C₇₀) jusqu'à 588 mg h^-1 ont été observées, tandis que le pourcentage maximum de (C₆₀ + C₇₀) a atteint 6.1%. Le rapport C60/C₇₀ a varié en fonction du rapport atomique C/O. La prédominance de la formation de fullerènes par coagulation comparée avec la formation directe par l’addition multiple d'acétylène à été suggérée.