Étude de la combustion d’une nappe de sodium analyse de la composition des mélanges NA₂O-NA₂O₂ dans les résidus

CNRS, Centre de Recherche sur la Chimie de la Combustion et des Hautes Températures, 1C, avenue de la Recherche Scientifique, 45071 Orléans Cedex 2, France.

Résumé

Pour bien administrer et réglementer les problèmes en matière de sûreté des réacteurs à neutrons rapides, il est nécessaire de mieux comprendre certains aspects encore mal définis de la combustion d’un feu de sodium en nappe. L’un de ces aspects, l’évolution au cours du temps du système oxygène-sodium-oxydes, autrement dit la nature et le taux des produits formés à chaque instant de la réaction, a pu être étudié grâce à la mise au point d’une méthode d’analyse des résidus de la combustion (hydrolyse simultanée du sodium imbrûlé, des oxydes Na₂O et Na₂O₂). A l’aide de cette méthode il a ainsi été possible de suivre l’évolution d’un feu de sodium en nappe se manifestant par la présence d’une flamme jaune en fonction des différentes conditions initiales imposées (température de la nappe variant de 365°C à 620°C, taux initial d’oxygène dans le mélange comburant O₂ + N₂ égal à 10, 15 et 20%, débit du gaz comburant 10 l/min).

L’analyse de la composition du mélange de Na₂O, Na₂O₂ et Na imbrûlé dans la croûte et du peroxyde dans les aérosols au cours du temps a permis de distinguer trois étapes successives. La première de combustion vive caractérisée par la présence d’une flamme répartie au-dessus de toute la surface correspond à la formation du monoxyde seul au niveau de la croûte et du peroxyde dans les aérosols. La seconde étape dite de combustion résiduelle car la combustion ne concerne plus que certaines zones qui tendent à diminuer jusqu’à disparaître à la fin de cette période. La juxtaposition des zones enflammées et éteintes peut alors expliquer la mise en évidence du peroxyde de sodium issu de l’oxydation du monoxyde dans ces zones de plus basses températures. Dans la troisième étape dite d’oxydation finale, la flamme a disparu complètement. Seul persiste le phénomène d’oxydation de surface de Na₂O en Na₂O₂ au niveau de la croûte. Dans tous les cas étudiés, l’effet d’étouffement provoqué par la couche d’oxydes conduit à une combustion incomplète, car la présence de sodium imbrûlé au sein de la croûte résiduelle en fin de réaction est toujours constatée.

Abstract

An accurate knowledge of the various phenomena involved in sodium pool fires is needed in order to define safety rules for fast breeder nuclear reactor. This paper reports on the experimental study of the evolution with time of both the reactants concentration and the nature and concentration of the products. These measurements have been performed with a new method for the analysis of the combustion residues (simultaneous hydrolysis of unburned Na, Na₂O and Na₂O₂). This method has been used to study the progress of a sodium pool fire when the initial temperature varies in the range 365-620°C. The influence exerted by the oxygen content in the oxidant gas stream (10, 15 and 20 percent) has been studied as well. Step by step measurements of the concentration of Na₂O and unburned Na in the crust and the peroxide content in the aerosols show that three successive stages can be distinguished.

During the first stage, a flame is observed over the whole surface of the pool. The only products formed are respectively sodium monoxide in the crust and sodium peroxide in the aerosols. The second stage corresponds to a residual combustion since only some parts of the surface are still burning. In the regions whose the combustion is no longer observed, the oxidation of the sodium monoxide is likely to produce sodium peroxide. The third stage begins when the flame is totally disappeared. The only phenomenon still going on is the surface oxidation of Na₂O to give Na₂O₂. All the experiments show that the combustion is partially quenched by the oxide layer at the surface since unburned Na has been always detected in the residual crust.