Processus réactionnels accompagnant la chimisorption du dioxyde de carbone sur un catalyseur au nickel en relation avec la réaction de méthanation

I - Étude de l'exposition du nickel au dioxyde de carbone et de la thermoréaction avec l'hydrogène des espèces adsorbées

¹ Laboratoire Maurice-Letort (CNRS), associé à l'Université de Nancy I, 405, rue de Vandoeuvre, 54600 Villers-Nancy, France.
² Université Mohammed-V, faculté des sciences, département de chimie, av Ibn-Batouta, Rabat, Maroc.

Résumé

La chimisorption de CO₂ sur un catalyseur de nickel dispersé sur silice a été étudiée dans un large domaine de température (20-350°C) par les techniques de thermoréaction avec H₂ (TPSR). Plusieurs processus superficiels ont ainsi pu être identifiés (chimisorption dissociative de CO₂ en CO_ads et O_ads, dismutation du CO_ads, désorption de CO à T > 150°C, incorporation de l'oxygène dans la région sub-superficielle à T > 100°C). La méthanation du dioxyde de carbone met en jeu la même étape lente que celle du monoxyde : la dissociation de la liaison C-O, vraisemblablement assistée par l'hydrogène.

Abstract

The chemisorption of CO₂ on a silica supported Ni catalyst was studied in a wide range of temperature (20-350°C) by TPSR with H₂. Several processes could be identified (dissociation of CO₂ into CO_ads and O_ads, disproportionation of CO_ads, evolution of CO at T > 150°C, incorporation of oxygen into the sub-surface region at T > 100°C). Hydrogen can react very quickly with O_ads and C_ads and most probably assists the preliminary breaking of CO_ads. The latter process constitutes the slow step of the CO₂ methanation.