Processus réactionnels accompagnant la chimisorption du dioxyde de carbone sur un catalyseur au nickel en relation avec la réaction de méthanation

Il - Thermodésorption des espèces adsorbées après exposition du nickel au dioxyde de carbone

¹ Laboratoire Maurice-Letort (CNRS), associé à l'Université de Nancy I, 405, rue de Vandœuvre, 54600 Villers-Nancy, France.
² Université Mohammed-V, faculté des sciences, département de chimie, av Ibn-Batouta, Rabat, Maroc.

Résumé

Les expériences de thermodésorption (TPD) du CO₂ pré-adsorbé sur un catalyseur de nickel dispersé sur silice permettent de révéler l'influence de l'hétérogénéité de la surface sur les processus accompagnant la chimisorption du dioxyde de carbone ainsi que sur ceux susceptibles de se dérouler ultérieurement (ré-association de CO^ads avec O^ads, dismutation de CO^ads...) La méthanation de CO^ads se produit de façon semblable sur chaque fraction de surface. La dissociation de CO n'apparaît pas pouvoir se faire facilement, mais est facilitée par l'action d'une autre espèce comme H^ads ou CO^ads (dismutation). Ces expériences permettent l'interprétation de certaines particularités cinétiques de l'hydrogénation de chaque oxyde de carbone.

Abstract

TPD spectra of CO₂ pre-adsorbed on a silica supported Ni catalyst can reveal the influence of the surface heterogeneity upon the processes involved in CO₂ chemisorption and upon those able to occur subsequently (re-association of adsorbed CO and O, disproportionation of adsorbed CO ...). The methanation of each kind of adsorbed CO appears to proceed as easily on each part of the surface. The breaking of the C-O bond is not easy and occurs with the help of another adsorbed species ; H or CO (disproportionation). In certain operating conditions, hydrogenation of carbon arising from CO disproportionation could contribute to the overall methanation process. These experiments allow kinetic peculiarities of the methanations of CO and CO₂ to be interpreted.