Recuit thermique des défauts paramagnétiques induits par irradiation gamma dans monocristaux de (NH₄)₂SO₄ et (ND₄)₂SO₄^*

I. — Vérification expérimentale de la théorie de Fletcher et Brown

Institut de physique atomique, Bucarest; Université de Cluj, Cluj, Roumanie.

Résumé

Dans les cristaux irradiés de (NH₄)₂SO₄ et (ND₄)₂SO₄ on a identifié deux espèces paramagnétiques en utilisant la résonance de spin électronique. La constante g du premier radical est 2,014 et du second 2,020 pour le sulfate d’ammonium avec hydrogène; les mêmes constantes pour le cristal deutéré sont 1,999 6 et 2,003 2. L’étude du recuit du premier radical dans l’intervalle de 60-170 °C a montré qu’il y a dans ce cas une variation en temps avec un seul plateau. Pour chaque isotherme il a été possible d’établir l’équation correspondante en utilisant la fonction d’erreurs déduite par Fletcher et Brown en considérant le modèle de la recombinaison des paires corrélées initialement (puis libérées) d’après un processus aléatoire (random-walk process). En utilisant la description phénoménologique de Fletcher et Brown pour le calcul de l’énergie d’activation on a trouvé la valeur de 1,594 eV, correspondant au premier radical pour (NH₄)₂SO₄ et 1,635 eV pour (ND₄)₂SO₄. En se fondant sur la variation du coefficient de diffusion avec la température pour la détermination de l’énergie d’activation on a trouvé un bon accord avec la méthode précédente. On a discuté finalement les résultats expérimentaux.

Abstract

In irradiated crystals of (NH₄)₂SO₄ and (ND₄)₂SO₄ two paramagnetic species were identified using electron spin resonance. The constant g for the first radical in (NH₄)₂SO₄ is 2,014 and for the second 2,020; the corresponding constants for a crystal containing heavy hydrogen being 1,999 6 and 2,003 2. The study of the thermal annealing of the first radical in the interval of 60-170 °C showed a time variation with the same plateau. It w'as possible to establish the corresponding equation using the error function derived by Fletcher and Brown taking into consideration the model of recombination of correlated pairs after a random-walk process. When using the phénoménologie description of Fletcher and Brown the values of activation energy were obtained : 1,594 eV for the first radical of (NH₄)₂SO₄ and 1,663 eV for that of (ND₄)₂SO₄. By means of the method of the variation of the difîusion coefficient with temperature the value of activation energy was calculated and was found to be in good agreement with the value obtained by an allternative method. A discussion of experimental results is given.